Nato a Southsea - nell’Hampshire - nel settembre 1925, figlio d’arte, partecipa a spettacoli di varietà fin da giovanissimo per poi passare alla radio, dove, con l’imitazione di vari personaggi famosi, ottiene un grande successo.

Al cinema esordisce all’inizio degli anni Cinquanta in ruoli secondari (Let’go Crazy - 1951 - di Alan Cullimore, Penny Points to  Paradise - 1951 - di Anthony Young, Dont’t Spare the Horses - 1952 -, Down Among The Z Men - 1952 - di Maclean Rogers, Orders Are Orders - 1954 - di David Paltenghi, John and Julie - 1955 - di William Fairchild) e, nel giro di pochi anni, impone il suo talento comico surreale, contraddistinto da una grande creatività e da una marcata propensione al trasformismo, come testimoniato dal grottesco killer di La signora omicidi (1955) di Alexander MacKendrick e i sei personaggi di La verità… quasi viva (1957) di Mario Zampi.

Dopo una breve parentesi dietro alla macchina da presa (con la commedia Il piacere della disonestà - 1961 -, remake di Topaze di M. Pagnol), torna definitivamente alla recitazione.

Gli anni Sessanta segnano la sua grande affermazione: Stanley Kubrick lo convoca per il ruolo del cinico commediografo Quilty in Lolita (1962), tratto dal libro omonimo di Nabukov ed interpretato da James Mason.

Due anni dopo gli affida il triplo ruolo da protagonista (il capitano Mandrake, il presidente degli Stati Uniti e lo sciroccato dottor Stranamore) in Il dottor  Stranamore, ovvero come imparai a non preoccuparmi e ad amare la bomba (1964), con George C. Scott e Sterling Hayden.

Nello stesso anno Blake Edwards lo convoca per quella che diventerà una fra le sue performance più note: il goffo ispettore Clouseau del celebre La Pantera Rosa (1963) e dei suoi quattro sequels (La Pantera  Rosa colpisce ancora - 1975 -, La Pantera Rosa sfida l’ispettore  Clouseau - 1976 -, La vendetta della Pantera Rosa - 1978 -, Sulle orme della Pantera Rosa - 1982 -, tutti diretti da B. Edwards e l’ultimo fra i quali uscito dopo la scomparsa dell’attore).

Al culmine del successo, nei film successivi è uno psicoanalista nel brillante Ciao Pussycat (1965) di Clive Donner, un attore imbranato nel farsesco ed esilarante Hollywood Party (1968) di B. Edwards, il detective cinese Charlie Chan nello scanzonato Invito a cena con  delitto (1976) di Robert Moore, il giardiniere timido e analfabeta di Oltre il giardino (1979) di Hal Ashby.  

Fra gli altri titoli ricordiamo The Case of the Mukkinese Battle Horn (1956) di Joseph Sterling, Insomnia is Good for You (1957) di Leslie Arliss, La pazza eredità (1957) di Basil Dearden, Up the Creek (1958) di Val Guest, Le meravigliose avventure di Pollicino (1959) di George Pal, Mister Browne contro l’Inghilterra (1959) di Roy Boulting e Jeffrey Dell, Il ruggito del topo (1959) di Jack Arnold, Nudi alla meta (1959) di John Boulting, La battaglia dei sessi (1959) di Charles Crichton, Un alibi (troppo) perfetto (1960) di Robert Day, The Running Jumping & Standing Still Film (1960) di Richard Lester, I gangsters di Piccadilly (1960) e Il generale non si  arrende (1962) di John Guillermin La miliardaria (1960) di Anthony Asquith, The Dock Brief (1962) di James Hill, Il braccio  sbagliato della legge (1963) di Cliff Owen, Lassù qualcuno mi  attende (1963) di John e Roy Boulting, La vita privata di Henry  Orient (1964) di George Roy Hill, Uno sparo nel buio (1964) di Blake Edwards, La cassa sbagliata (1966) di Bryan Forbes, Caccia alla volpe (1966) e Sette volte donna (1967) di Vittorio De Sica, James Bond 007 - Casino Royale (1967) di Val Guest, Ken Hughes, Il magnifico Bobo (1967) di Robert Parrish, Le incredibili avventure  del signor Grand col complesso del miliardo e il pallino della truffa (1969) di Joseph McGrath, Simon Simon (1969) di Graham Stark, M’è caduta una ragazza nel piatto (1970) e Soffici letti, dure battaglie (1974) di Roy Boulting, O ti spogli o ti denuncio (1970) di Alin Rakoff, A Day at the Beach (1972) di Simon Hesera, Dimmi, dove ti fa male? (1972) di Rod Amateau, Le avventure di Alice nel  Paese delle Meraviglie (1972) di William Sterling, Ghost in the   Noonday Sun (1973) di Peter Medak, Il bunker (1973) di Clive Rees, Gli ottimisti (1973) di Anthony Simmons, Il grande McGonagall (1974) di Joseph McGrath, Il prigioniero di Zenda (1979) di Richard Quine, Il diabolico complotto del dottor Fu Manchu (1980) di Piers Haggard

Nel 2004 il regista Stephen Hopkins gli ha dedicato il controverso Tu chiamami Peter, in cui Goeffrey Rush, con grande mimetismo, fa rivivere sullo schermo le luci e le ombre della sua personalità.