Nato a Bologna nel 1926, si trasferisce a Roma da ragazzo e frequenta il liceo in un rigido istituto di Gesuiti. Terminati gli studi liceali, si arruola nel Corpo Italiano di Liberazione. Nel dopoguerra si laurea in Giurisprudenza e frequenta corsi di Storia dell'arte. Dopo una prima esperienza di teatro universitario presso la Facoltà di Lettere dell’Università di Roma, si trasferisce a Milano, dove lavora per circa un anno e mezzo come aiuto regista presso l’allora neonato Piccolo Teatro, fondato nel ’47 da Giorgio Strehler e Paolo Grassi. Fra il ‘49 e il ‘52 realizza alcuni cortometraggi in cui rivela un notevole spirito di osservazione, e comincia a collaborare con il compositore Mario Nascimbene. All’epoca tali cortometraggi venivano  distribuiti insieme ai film in proiezione nelle sale, e fra i molti che vedono i suoi lavori c'è anche Pietro Germi, il quale  lo segnala alla Lux Film, una fra le maggiori case di produzione cinematografica.

Nel ‘52 l'ingegner Gatti, potente dirigente della Lux, decide di affidargli la direzione di un lungometraggio. Dopo un anno trascorso tra la presentazione di vari copioni, tutti puntualmente respinti - anche se va ricordato il fatto che nel corso di quell’anno Zurlini riuscirà a collaborare con il regista americano John Huston che era in Campania per girare Il tesoro dell'Africa - sarà la stessa Lux a imporgli l'adattamento de Le ragazze di San Frediano di Vasco Pratolini. Il film uscirà nel dicembre del ’54.

Pur avendo ricevuto numerosi consensi sia di critica che di pubblico, il suo secondo film uscirà solo cinque anni dopo, nel ’59.  In quel periodo di passaggio troviamo il progetto di Guendalina (1957), che Zurlini vorrebbe portare sullo schermo, ma che il produttore Carlo Ponti assegnerà ad Alberto Lattuada. Tuttavia, la sceneggiatura da lui scritta vincerà comunque un Nastro d’Argento. Passa così alla Titanus e riesce a realizzare Estate violenta (1959) e La ragazza con la valigia (1961), una fra le migliori interpretazioni della giovane Claudia Cardinale pre Il Gattopardo (1963) di Visconti e pre Otto e mezzo (anch’esso del ’63) di Fellini. Con Estate violenta e La ragazza con la valigia si afferma come regista attento ai risvolti psicologici, alle sfaccettature e all'introspezione dei personaggi.

Nel ‘62 presenta al Festival Internazionale del Cinema di Venezia Cronaca familiare, un altro film tratto da Vasco Pratolini, che vince il Leone d'Oro ex aequo con L'infanzia di Ivan di Andrej Tarkovskij. Nel ‘65 dirige Le soldatesse, ambientato nel '42 nella Grecia occupata dagli Italiani. Il film segna un momento di crisi nell'attività di Zurlini, il quale, per la seconda volta, si vedrà  portar via un progetto: questa volta si tratterà de Il giardino dei Finzi-Contini (1970), tratto dall’omonimo romanzo del ferrarese Giorgio Bassani e che verrà portato al cinema da Vittorio De Sica in una fra le sue ultime regie.

Nello stesso periodo, torna a teatro per dirigere alcuni lavori, e, per la televisione, gira alcune serie di filmati pubblicitari andati in onda con Carosello, fra cui ricordiamo gli spot per la Lebole (1964), interpretati da Armando Francioli e quelli per la Barilla, girati in due serie (1965 e 1970) e interpretati da Mina.

Nel ‘68 presenta al Festival Cannes  Seduto alla sua destra, nato come film collettivo sul Vangelo - in origine prevede cinque episodi diretti da cinque registi differenti -, ma che poi diventerà un film autonomo. Il film, girato in sole due settimane con un budget molto basso sarà molto contestato dalla stampa e quasi completamente ignorato dal pubblico.

Nel 72 Zurlini dirige il drammatico La prima notte di quiete, interpretato da Alain Delon, Lea Massari e Giancarlo Giannini. La sceneggiatura risaliva a otto anni avanti e faceva parte di un'ambiziosa trilogia mai realizzata, in cui si intrecciava il destino di una famiglia all'interno delle vicende dell'Italia coloniale. Film amaro e controverso, La prima notte di quiete, contestato dalla critica, verrà molto apprezzato dal pubblico e si rivelerà il maggior successo commerciale del regista.

Nel ‘73 Zurlini lavora alla regia teatrale de La strega, interpretata da Anna Proclemer - autrice dell’opera, che firmerà con lo pseudonimo di Elisabeth Berger - e Mario Feliciani. Nel frattempo, comincia a lavorare a un progetto sulla vita di San Paolo, progetto che non varrà mai realizzato. Il suo ultimo lavoro sarà Il deserto dei tartari (1976), celebre versione cinematografica dell’omonimo romanzo di Dino Buzzati. Molti registi - fra i quali anche Michelangelo Antonioni - avevano già progettato di portare sullo schermo il libro di Buzzati, ma Zurlini ci riesce grazie alla caparbietà di Jacques Perrin, protagonista del film nonché principale finanziatore del progetto medesimo, e alla scoperta, in Iran - erano gli ultimissimi anni dell’Iran governato dallo Scià di Persia prima della rivoluzione khomeinista del ’79 - di una fortezza che si adattava perfettamente all'idea che il regista aveva in mente per ambientare la vicenda.

Nonostante il successo - sia di pubblico sia di critica – di cui ormai gode, non riuscirà a far andare in porto altri progetti e, negli ultimi quattro anni della sua vita si dedicherà all'insegnamento al Centro Sperimentale di Cinematografia di Roma e alla direzione del doppiaggio di alcuni film stranieri, fra cui ricordiamo il celebre Il cacciatore (1978) di Michael Cimino, interpretato da Robert De Niro, Christopher Walken, John Cazale e da una giovane Meryl Streep al suo secondo film.

Valerio Zurlini muore improvvisamente a Verona nell’ottobre 1982. Aveva solo cinquantasei anni.